Para ocultar um contato do preenchimento automático, vá para Configurações | Grupos e Contatos, selecione a aba Contatos, toque no menu de três pontinhos ao lado do contato e escolha Ocultar em Autocompletar.
Isso impedirá que o contato apareça na barra de preenchimento automático ao compor e-mails, sem excluí-lo.